연세대, 新리튬금속 전고체전지 기술 개발… '꿈의 배터리' 상용화에 기여

연세대학교는 화공생명공학과 정윤석 교수 연구팀이 고안정성·장수명 리튬금속 전고체전지 기술을 개발했다고 29일 밝혔다.

현재 상용화된 리튬이온전지는 인화성 유기계 액체 전해질을 사용하기 때문에 발화나 폭발에 취약하다는 한계가 있다. 또한 이론 용량이 적은 흑연 음극을 사용하기 때문에 에너지밀도 향상에도 어려움이 있다.

그러나 전고체전지는 무기물 기반의 고체전해질을 사용해 안정성과 안전성을 확보하고, 이론 용량이 높은 리튬금속 음극을 적용해 에너지밀도를 획기적으로 개선할 수 있다. 이에 최근에는 전고체전지가 꿈의 배터리로 불리며 큰 주목을 받고 있다.

황화물계 고체 전해질은 상온에서 높은 이온전도 특성과 무른 기계적 물성을 갖고 있어 고체-고체 간 접촉면 형성이 용이해 무기계 고체 전해질 소재로 개발되고 있다. 반면, 리튬금속을 적용할 때는 접촉 계면에서 극심한 부반응이 발생하고, 리튬 수지상 성장으로 인한 내부단락이 발생하는 문제가 있다.

이전의 연구에서는 무기물과 금속, 혹은 이 둘을 결합한 복합 보호층을 사용해 이러한 문제를 해결하려는 시도가 있었다. 하지만 강한 압력이 가해지는 전고체전지 조립 과정부터 부피 변화를 수반하는 충·방전(Charge and Discharge) 과정까지 보호층의 물리적·전기화학적 거동에 대한 이해는 부족한 상황이었다.

정 교수 연구팀은 대표적인 보호층 소재인 무기물(LiF), 금속(Mg), 복합 보호층(MgF₂)이 적용된 리튬금속 음극의 거동을 보호층 적용부터 전고체전지 조립, 그리고 충·방전에 이르는 전 과정을 종합적으로 분석했다.

그 결과 무기물 코팅층은 전고체전지 조립 시 가해지는 외부 압력에 의해 물리적으로 붕괴되고, 금속 보호층은 리튬금속 내부로 확산해 보호층으로 기능하지 못하는 한계를 발견했다.

그러나 복합 보호층의 경우 초기 충방전 과정에서 발생하는 화학적 변환반응(xLi + MgF₂ → LixMg + LiF)을 통해 보호층 형상이 회복돼 안정적인 리튬금속 전탈착 거동을 보였다.

정 교수는 "이번 연구는 그동안 전고체전지 리튬금속 보호층 연구에서 간과됐던 전고체전지 제작 과정 중 발생할 수 있는 물리적 결함에 주목해 보호층 연구에 새로운 차원을 제시했다"며 "이번 연구가 전고체전지 상용화에 기여할 것으로 기대한다"고 전했다.

본 연구는 산업통상자원부 및 산업기술평가관리원(KEIT) 그리고 과학정보기술통신부 원천기술개발사업(단계도약형탄소중립기술개발사업)의 연구비 지원으로 정 교수(교신저자)와 임해찬나라 박사과정생(제1저자)이 포스코홀딩스 미래기술연구원 이차전지소재연구소와 함께 연구를 수행했다.

또 이 연구는 에너지기술 분야 국제 저명 학술지 '어드벤스드 에너지 머티리얼즈(Advanced Energy Materials)'에 지난 18일 게재됐다.